Née à Lille, Chloé Mons a grandi dans un univers de rock’n roll, d’art contemporain et de cinéma, avec des parents collectionneurs et éclectiques. Sa rencontre avec le photographe américain Tom Sewell est fondatrice. Pendant six ans, elle devient sa muse et pose pour lui entre Mysore et Venise, Paris et Hawai. En 1992, elle choisit de se consacrer au théâtre et entre au Conservatoire national de théâtre de Lille où elle restera 4 ans. Elle soutient à Paris une maîtrise de cinéma en 1997, et est choisie la même année par Jacques Audiard pour figurer dans son clip de « La Nuit je mens » d’Alain Bashung. S’opère une grande et longue rencontre sentimentale et artistique avec le chanteur. Ils enregistrent en 2002 leur version du Cantique des Cantiques et plus tard, en 2006, Alain Bashung lui prêtera sa voix dans La Ballade de Calamity Jane, que Chloé Mons adapte, écrit et compose.